细菌视紫红质修饰Nafion阻醇质子交换膜的制备与性能研究

admin · 发表于 2025-3-6 13:01:20

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直接甲醇燃料电池(DMFC)以其高效、清洁和燃料储运方便等优点而备受关注。但目前在DMFC 中广泛使用的以Nafion 膜为代表的全氟磺酸质子交换膜阻醇性差，造成燃料渗透并在阴极形成混合电位，极大的降低了DMFC的输出性能和效率。因此开发质子传输能力强，阻醇性能好的新型质子交换膜成为了DMFC研究的热点之一。细菌视紫红质（bacteriorhodopsin，BR）是嗜盐菌（halobacterium halobium）紫膜(purple membrane)上的一种蛋白质大分子，由于其光驱质子泵功能，具有优异的质子传导性能，而受到广泛关注。本论文以细菌视紫红质和聚二烯丙基二甲基氯化铵（PDDA）通过静电自组装技术对Nafion膜的两侧表面和一侧表面进行修饰改性，得到双面静电自组装修饰膜和单面静电自组装修饰膜，测量了BR生物修饰膜的阻醇性能以及质子导电性能，并采用BR生物修饰膜作为电解质膜组装DMFC单电池，考察了电池的输出性能。本论文的主要工作和结论如下： 1．优化了PDDA-BR在Nafion表面的静电自组装条件。BR在不同pH条件下的Zeta电势测试结果表明，随着pH的增大，BR的Zeta电势逐渐负相增大。PDDA-BR双面静电自组装修饰Nafion阻醇膜紫外吸收结果表明，当pH值为9.4时，PDDA-BR双面自组装膜在568nm处的特征吸收峰强度最大，表明此条件下单次BR组装量最大。在优化的组装条件下，成功制备了不同自组装层数的PDDA-BR-Nafion膜。 2．PDDA-BR双面静电自组装修饰Nafion阻醇膜表面及断面的扫描电镜表征结果表明，在Nafion表面形成均匀致密的修饰层；每一PDDA-BR修饰层的厚度约为40nm。 3．单双面修饰PDDA-BR-Nafion膜的阻醇性能均明显优于Nafion膜，其甲醇渗透率随PDDA-BR组装层的增加先快速降低后逐渐趋于稳定；相同层数双面自组装膜阻醇效果优于单面自组装膜。双面组装1层的PDDA-BR-Nafion膜，甲醇渗透率降为0.43×10-6 cm2/s，为Nafion膜的33%；单面自组装规律与双面自组装相同，组装6层后基本与双面自组装阻醇效果相当。DMFC单电池中甲醇渗透电流的测试结果与扩散池法测得的甲醇渗透结果有很好的对应性。 4．单、双面修饰的PDDA-BR-Nafion膜电导率随PDDA-BR组装层的增加先快速下降后逐渐趋于稳定；相同层数单面静电自组装修饰膜的电导率均优于双面自组装膜。综合考虑膜的质子电导率（σ）与阻醇性能（P）（σ/P，选择因子），得到单、双修饰层数均为1层时PDDA-BR-Nafion膜的综合性能最优。 5、单、双面修饰的PDDA-BR-Nafion膜的单电池测试结果表明，修饰膜的电池放电行为正常。DMFC单电池性能随PDDA-BR组装层的增加而连续下降，单面自组装膜MEA的电池性能优于双面自组装，直接组装MEA的性能优于热压得到MEA的性能。1层单面自组装膜MEA的最大输出功率为5.1 mW/cm2，低于未修饰的Nafion膜。可能的原因是BR作为生物大分子的特殊性导致催化层与修饰膜间的界面电阻太大，不利于界面间质子的传输，这一设想得到了Nafion修饰前后单电池阳极性能测试结果的佐证。

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